Serija se odvija četiri godine nakon događaja čarobne djevojke Lyrical Nanoha StrikerS, tokom koje je čarobna djevojčica Nanoha Takamachi spasila i usvojila mladu djevojku po imenu Vivio, koja je reinkarnacija Sankt Kaisera, Olivie Segbrecht. Nakon polaska u četvrtu godinu osnovne škole, Vivio dobiva vlastiti obavještajni uređaj, Sveto srce, i stječe moć transformacije koristeći svoj odrasli način Sankt Kaiser. Ubrzo nailazi na djevojčicu Einhart Stratos koja je, slično Viviu, potomak drugog vladara Sankt Kaisera, Clausa GS Ingvalta. Kako Einhart odlučno dokazuje da je njen stil borbe najjači, Vivio se sprijatelji s njom i zajedno sa svojim prijateljima ulazi u turnir u borilačkim vještinama gdje se bore protiv raznih magičnih protivnika i saznaju više o svojim prošlim životima.
